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在前面三期中，我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎(chǔ)性的討論。
本期是基礎(chǔ)討論的第四期：p偏振光如何在SHG中影響相位匹配條件？
在二次諧波生成（SHG）中，相位匹配條件是指入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中保持相位一致的條件。
p偏振光在SHG中對相位匹配條件的影響主要通過以下幾個方面實現(xiàn)：
1. 電場方向與納米結(jié)構(gòu)的對齊
· p偏振光的電場方向：p偏振光的電場分量平行于入射平面，與納米結(jié)構(gòu)的長軸方向一致。這種對齊使得電場能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強的電場增強。
· 局域電場增強：p偏振光能夠更有效地激發(fā)縱向表面等離子體共振（LSPR）模式，導(dǎo)致局域電場的顯著增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，因為更強的局域場可以更有效地驅(qū)動非線性極化過程。
2. 相位匹配條件的滿足
· 相位匹配的重要性：在SHG過程中，相位匹配條件是實現(xiàn)高效非線性光學(xué)過程的關(guān)鍵。相位匹配條件要求入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中保持相位一致。如果相位不匹配，部分能量會以其他形式耗散，導(dǎo)致SHG效率降低。
· p偏振光的優(yōu)勢：p偏振光在激發(fā)LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因為p偏振光的電場分量與納米結(jié)構(gòu)的長軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。
3. 實驗觀察
· 實驗結(jié)果：在實驗中，p偏振光激發(fā)下的SHG強度顯著高于s偏振光激發(fā)下的強度。例如，在Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)中，p偏振光激發(fā)下的SHG強度比s偏振光激發(fā)下的強度高一個數(shù)量級以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發(fā)SPR模式，從而顯著增強SHG信號。
· 飽和現(xiàn)象：在高激發(fā)功率下，p偏振光激發(fā)下的SHG強度會出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因為部分激發(fā)能量會轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光（PL），從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強。這種飽和現(xiàn)象在s偏振光激發(fā)下不明顯，因為s偏振光激發(fā)下的SHG強度本身較低。
4. 數(shù)值模擬
FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場分布和局域場增強因子（fE）。模擬結(jié)果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了更強的局域電場增強，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。具體來說，p偏振光在納米棒的長軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場增強，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場增強較弱。
5. 具體機制
· 電場增強與相位匹配：p偏振光的電場分量與納米結(jié)構(gòu)的長軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強的電場增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，因為更強的局域場可以更有效地驅(qū)動非線性極化過程。
· 相位匹配條件的優(yōu)化：p偏振光能夠更好地滿足相位匹配條件，因為其電場分量與納米結(jié)構(gòu)的長軸方向一致，使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。
結(jié)論
p偏振光在SHG中通過增強局域電場和更好地滿足相位匹配條件來顯著提高SHG效率。p偏振光的電場分量與納米結(jié)構(gòu)的長軸方向一致，能夠更有效地激發(fā)LSPR模式，從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強的電場增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。
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